Datado do século XV, o mosteiro foi extinto no século XIX, passando para mãos de privados. O conjunto de edifícios foi alvo de extensas obras de renovação e ampliação entre os séculos XV e XX. Adaptado durante algum tempo como residência palaciana dos duques de Bragança, S. Marcos encontra-se presentemente sob a tutela da Universidade de Coimbra. A igreja está classificada como Monumento Nacional, destacando-se o conjunto tumular datado dos séculos XV e XVI, da autoria do escultor manuelino Diogo Pires-o-Moço.